An Analytical model to decompose mass transfer and chemical process contributions to molecular iodine release from aqueous phase under severe accident conditions

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之

Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02

https://doi.org/10.1016/j.net.2023.10.030

Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.

福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-072, 116 Pages, 2023/03

JAEA-Review-2022-072.pdf:6.32MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、更に特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。初年度の令和3年度は、1次固化体の合成と物性評価、核種浸出性の評価、放射線影響の解明、1次固化体の構造解析、放射光を用いた固化元素の電子状態、結合性、局所構造解析、計算科学を用いた1次固化体ならびにハイブリッド固化体物性の解明、溶出モデルの検討、ハイブリッド固化体の検討、処分概念・安全評価の検討について準備が完了し、リファレンスの1次固化体とHIP試料の作製、その物性評価、放射線照射実験、放射光実験、第一原理計算の成果が得られている。

Revolatilization of iodine by bubbly flow in the suppression pool during an accident

南上 光太郎; 石川 淳; 杉山 智之; Pellegrini, M.*; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(11), p.1407 - 1416, 2022/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2062065

To appropriately evaluate the amount of radioactive iodine released into the environment, we extended the current pool scrubbing model to consider revolatilization at bubble surfaces due to bubbly flow generated in the suppression pool, and the effect of revolatilization by bubbly flow was quantitatively evaluated using a station black out sequence in this work. Gaseous iodine species are produced in the suppression pool in an accident. They are gradually released from the pool surface, but when a large amount of gas flows from the drywell into the suppression pool, the revolatilization of gaseous iodine dissolved in the pool water is promoted by bubbly flow. The results of this study indicated that the release amount of iodine immediately after suppression chamber (S/C) vent operation increased by up to 134 times when considering the revolatilization effect associated with bubbly flow. These results were due to the increase in the gas-liquid interfacial area at bubble surfaces and the overall mass transfer coefficients under two-phase flow conditions due to bubbly flow. It was shown that caution is required for early S/C vent operation.

Integration of pool scrubbing research to enhance source-term calculations (IPRESCA) project

Gupta, S.*; Herranz, L. E.*; Lebel, L. S.*; Sonnenkalb, M.*; Pellegrini, M.*; Marchetto, C.*; 丸山 結; Dehbi, A.*; Suckow, D.*; Krkel, T.*

Proceedings of 19th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-19) (Internet), 16 Pages, 2022/03

Pool scrubbing is a major topic in water cooled nuclear reactor technology as it is one of the means for mitigating the source-term to the environment during a severe accident. Pool scrubbing phenomena include coupled interactions between bubble hydrodynamics, aerosols and gaseous radionuclides retention mechanisms under a broad range of thermal-hydraulic conditions as per accident scenarios. Modeling pool scrubbing in some relevant accident scenarios has shown to be affected by substantial uncertainties. In this context, IPRESCA (Integration of Pool scrubbing Research to Enhance Source-term CAlculations) project aims to promote a better integration of international research activities related to pool scrubbing by providing support in experimental research to broaden the current knowledge and database, and by supporting analytical research to facilitate systematic validation and model enhancement of the existing pool scrubbing codes. The project consortium includes more than 30 organisations from 15 countries involving research institutes, universities, TSOs, and industry. For IPRESCA activities, partners join the project with in-kind contributions. IPRESCA operates under NUGENIA Technical Area 2/SARNET (Severe Accident) - Sub Technical Area 2.4 (Source-term). The present paper provides an introduction and overview of the IPRESCA project, including its objectives, organizational structure and the main outcomes of completed activities. Furthermore, key activities currently ongoing or planned in the project framework are also discussed.

福島第一原子力発電所事故後10年間の陸域におけるIの研究成果まとめ

本多 真紀

地球化学, 55(4), p.176 - 192, 2021/12

https://doi.org/10.14934/chikyukagaku.55.176

ヨウ素129 (I)は半減期1570万年でXeに壊変する放射性核種である。地球環境中に存在するIの分析を通じた研究は、惑星科学や地球科学の分野だけでなく、近年では原子力分野においても重要な役割を果たしている。特に2011年3月に発生した福島第一原子力発電所の事故では、広範囲にわたるIの分布及び土壌沈着量を推計し、事故初期の内部被ばく線量評価に貢献した。これは近年のI関連の研究における最も大きな研究成果の1つである。今後は、陸から河川へのIの移行や、海域での事故由来のIの輸送メカニズムを解明する研究、水生生物等への濃縮を調査する研究が進んでいくと予想される。本稿では筆者が注力してきた研究(土壌中のIの動態)を中心に、事故から10年間の様々な研究で得られた成果を報告する。

Estimation of I-131 concentration using time history of pulse height distribution at monitoring post and detector response for radionuclide in plume

平山 英夫*; 川崎 将亜; 松村 宏*; 大倉 毅史; 波戸 芳仁*; 佐波 俊哉*; 滝 光成; 大石 哲也; 吉澤 道夫

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.295 - 307, 2021/10

A method of deducing the I-131 concentration in a radioactive plume from the time history of peak count rates determined from pulse height spectra obtained from an NaI(Tl) scintillation detector employed as a detector of a monitoring post was presented. The concentrations of I-131 in the plumes were estimated from the count rates using the calculated response of the NaI(Tl) detector with egs5 for a model of a plume uniformly containing I-131. This method was applied to the data from the monitoring posts at Nuclear Science Research Institutes of Japan Atomic Energy Agency (JAEA). The estimated time history variation of I-131 concentrations in plumes was in fair agreement with those measured directly by an air sampling method. The difference was less than a factor of 4 for plumes that arrived on March 15 and March 21, indicating relatively high I-131 concentrations among the plumes studied in this work.

東海再処理施設と環境中のヨウ素-129

中野 政尚

保健物理(インターネット), 56(1), p.17 - 25, 2021/03

https://doi.org/10.5453/jhps.56.17

東海再処理施設は1977年にホット試験を開始した日本で初めての再処理施設であり、2007年5月までに1140トンの使用済核燃料を再処理してきた。その際には気体及び液体放射性廃棄物を環境へ放出している。その中でもヨウ素-129(I)は環境影響評価上重要な核種の一つと位置づけられるため、排気及び排水中Iを管理するとともに、環境試料中Iの精密分析法の開発や環境中のI濃度調査等を行ってきた。本報告では、それらの概要について紹介する。再処理施設におけるIに限らず、原子力事業者はALARAの精神で環境への放出量を低減するとともに、環境モニタリング手法や評価法等の更なる高度化に絶えず取り組んでいくことが、施設周辺住民の安全安心感を醸成するために不可欠である。

Promising neutron irradiation applications at the high temperature engineering test reactor

Ho, H. Q.; 本多 友貴*; 濱本 真平; 石井 俊晃; 高田 昌二; 藤本 望*; 石塚 悦男

Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 6(2), p.021902_1 - 021902_6, 2020/04

https://doi.org/10.1115/1.4044529

High temperature engineering test reactor (HTTR), a prismatic type of the HTGR, has been constructed to establish and upgrade the basic technologies for the HTGRs. Many irradiation regions are reserved in the HTTR to be served as a potential tool for an irradiation test reactor in order to promote innovative basic researches such as materials, fusion reactor technology, and radiation chemistry and so on. This study shows the overview of some possible irradiation applications at the HTTRs including neutron transmutation doping silicon (NTD-Si) and iodine-125 (I) productions. The HTTR has possibility to produce about 40 tons of doped Si-particles per year for fabrication of spherical silicon solar cell. Besides, the HTTR could also produce about 1.810 GBq/year of I isotope, comparing to 3.010 GBq of total I supplied in Japan in 2016.

R&D status of hydrogen production test using IS process test facility made of industrial structural material in JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(25), p.12583 - 12592, 2019/05

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2018.11.121

工業材料製の連続水素製造試験設備によるプラント機器技術(耐食性、機器性能)及び運転手順の信頼性を確証する水素製造試験に取り組んでいる。本プロセスを構成する3つの反応工程(ブンゼン反応工程,硫酸分解反応工程, HI分解反応工程)を連結した連続水素製造試験を実施し、10NL/h、8時間の水素製造に成功した。この試験を通じて明らかとなった高濃度ヨウ素溶液を移送する耐食定量ポンプの軸封部に固体ヨウ素が蓄積し、ポンプが停止する課題に対し、固体ヨウ素の溶解除去を狙いとした、気液を併用して軸封部に流通させる軸バリアを開発した。本技術開発を用いることで、20NL/h、31時間と水素製造時間を延伸させることに成功した。

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1544939

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。